廖培欽(測名字打分最準(zhǔn)免費(fèi))

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文章詳情介紹：

• 1,穩(wěn)定且低成本的金屬多氮唑框架，用于高選擇性電還原CO2為C2+產(chǎn)物
• 2,超230萬下載，登上免費(fèi)游戲榜第一，這國產(chǎn)游戲改成手游后火了？
• 3,90后父母起名字，全靠大師支招？
• 4,免費(fèi)公司名稱測試分?jǐn)?shù)，公司名稱測試分?jǐn)?shù)100分

穩(wěn)定且低成本的金屬多氮唑框架，用于高選擇性電還原CO2為C2+產(chǎn)物

廖培欽課題組ACS Catal.：一種具有環(huán)狀三銅活性位點(diǎn)，穩(wěn)定且低成本的金屬多氮唑框架，用于高選擇性電還原CO2為C2+產(chǎn)物

推文作者：黃大帥

論文相關(guān)信息：

第一作者（或者共同第一作者）：黃大帥

通訊作者（或者共同通訊作者）：廖培欽

通訊單位：中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院

論文DOI：10.1021/acscatal.2c01681

正 文

背景介紹

近年來，以可再生能源為動力的電催化CO2還原反應(yīng)（CO2RR）因其溫和的反應(yīng)條件和生產(chǎn)高附加值產(chǎn)品的巨大潛力而備受關(guān)注。在CO2還原產(chǎn)物中，C2+碳?xì)浠衔铮ㄒ蚁⒁掖?、乙酸和正丙醇）具有較高的能量密度，因此單位質(zhì)量的經(jīng)濟(jì)價(jià)值高于C1組分。目前，電催化二氧化碳還原得到的產(chǎn)物大多為甲酸（HCOOH）和一氧化碳（CO），而C2+類產(chǎn)物較少。

到目前為止，相比于其他類型的電催化劑，銅基催化劑在電催化CO2RR中對C2+烴類產(chǎn)物具有更高的選擇性。作為一種新型多孔材料，金屬-有機(jī)框架（MOF）近年來受到了廣泛關(guān)注。銅基MOF在用于電催化二氧化碳還原時，其明確的結(jié)構(gòu)可以深入了解C-C耦合的機(jī)理，優(yōu)化C-C耦合路徑，并為設(shè)計(jì)將CO2還原為C2+產(chǎn)物的催化劑提供寶貴的指導(dǎo)。

文章簡介

在CO2還原為C2+產(chǎn)物過程中，C-C耦合時都需要前驅(qū)體，即穩(wěn)態(tài)吸附的*CO中間體，以高覆蓋率存在于彼此接近的金屬位點(diǎn)上。這需要催化活性位點(diǎn)的特定局部結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)的電催化劑。

單個金屬活性位點(diǎn)傾向于產(chǎn)生C1產(chǎn)物，而雙核活性位點(diǎn)傾向于產(chǎn)生C2產(chǎn)物。我們聯(lián)想到，若在外加的還原電位下，三銅位點(diǎn)如果能夠同時電催化二氧化碳還原，那將大大提高中間體*CO的覆蓋率和耦聯(lián)概率，從而對C2+產(chǎn)物具有較高的選擇性。因此，調(diào)研文獻(xiàn)發(fā)現(xiàn)了一種有三銅位點(diǎn)和三氮唑構(gòu)成的MOF結(jié)構(gòu)（Angew. Chem. Int. Ed. 2006, 118, 3577–3580），這一材料被我們選中并用于電催化CO2RR。

Scheme 1. Three different types of catalytically active sites with different numbers of adjacent metal atoms. (a) Mononuclear, (b) dinuclear, and (c) cyclic trinuclear active sites.

M represents a metal atom.

Figure 1. (a) The pore structure of Cutrz (aperture size of 3.8 ?). (b) The trinuclear {Cu3(μ3-OH)(μ3-trz)3}2+ building block of Cutrz. Note: The H2O/OH? ligands were omitted for clarity. Color codes: carbon (gray), nitrogen (blue), oxygen (red), hydrogen (white), copper (orange).

實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

我們根據(jù)文獻(xiàn)方法對材料進(jìn)行了合成。與原文獻(xiàn)不同的是，在常溫下，水溶液中進(jìn)行攪拌即可輕松的進(jìn)行公斤級制備Cutrz。

Figure S1. Scale-up synthesis of Cutrz. (a-b) About 0.25 kilogram Cutrz was quickly obtained by easily mixing 0.3 M Htrz aqueous solution with 0.3 M CuSO4 aqueous solution. (c) The purity of the bulk product was confirmed by comparison of the simulated and experimental PXRD patterns.

隨后，我們進(jìn)行了電催化CO2RR測試。電催化測試結(jié)果表明，在0.1 M碳酸氫鉀水溶液中，–1.2 V vs. RHE的電位下，Cutrz對乙烯和C2+的法拉第效率可達(dá)50%和80%，電流密度可達(dá)14 mA cm–2并在80小時的穩(wěn)定性測試中幾乎保持不變。這一選擇性和穩(wěn)定性高于目前所有MOF及其衍生物材料，甚至高于大多數(shù)銅基化合物。這一結(jié)果初步印證了我們在設(shè)計(jì)之初的猜想。

Figure 2. (a) CV curves of Cutrz. (b) FEs of C2+, CH4, CO, and H2 with Cutrz as electrocatalyst. (c) Comparison of FE(C2+) of Cutrz and selected electrocatalysts under neutral condition. (d) Stability of Cutrz in the electrocatalysis at the potential of ?1.2 V vs RHE. (e) Faradaic Efficiency of gaseous products curves in the first 6 hrs.

為了測試Cutrz在工業(yè)生產(chǎn)中的潛在用途，我們在流動池中測試了其性能。在法拉第效率幾乎不變的情況下，電位從-1.2 V降至-0.8 V，并且在280 mA cm–2下連續(xù)運(yùn)行36小時后未觀察到明顯降解，這進(jìn)一步表明了Cutrz的實(shí)用性。重要的是，Cutrz可以在500 mA cm–2的電流密度下將CO2還原為C2+產(chǎn)物，法拉第效率高達(dá)約70%，高于300 mA cm–2的商業(yè)相關(guān)電流密度。考慮到C2+效率、電位、電流密度和穩(wěn)定性測試時間，Cutrz的性能優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的材料。

Figure 5. (a) LSV curves of Cutrz in a flow-cell reactor (1.0 M KHCO3 as the electrolyte). (b) Stability of Cutrz in the electrocatalysis at the potential of ?0.8 V vs RHE. (c) FEs of all products of CO2RR with Cutrz as electrocatalyst at -0.6 V to -1.2 V vs RHE. (d) PXRD patterns before and after electrocatalysis.

隨后，我們圍繞電催化CO2RR測試進(jìn)行了更多的表征，以確定Cutrz在電催化過程中可能的變化并確定反應(yīng)機(jī)理。原位X射線吸收光譜及其擬合結(jié)果證明，在電催化條件下，Cutrz能夠保持結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定。

Figure S17. (a-b) Cu K-edge EXAFS spectra and fitting for Cutrz before and after electrocatalysis, respectively. (c) and (d) Wavelet transform patterns of Cutrz before and after electrocatalysis. (e) Normalized Cu K-edge XANES spectra.

隨后，我們對反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了探索。電化學(xué)原位紅外光譜觀測到了較強(qiáng)的*CO吸收信號表明了在三銅位點(diǎn)上較高的*CO覆蓋率，增強(qiáng)了C-C耦聯(lián)的概率。密度泛函理論計(jì)算表明，三個*CO中間體能同時吸附在三銅位點(diǎn)的同一側(cè)，也證明了相較于傳統(tǒng)的雙核活性位點(diǎn)，Cutrz具有更高的*CO覆蓋率，并降低了C-C耦聯(lián)的能壘。

Figure 4. (a-b) In-situ ATR-FTIR spectra of Cutrz during the electrochemical CO2RR at the potential of -1.2 V vs RHE. (c) Proposed CO2RR intermediates of Cutrz: Ⅰ. *COOH, Ⅱ. *CO, Ⅲ. *COH, Ⅳ. *COCOH. Color codes: carbon (gray), nitrogen (blue), oxygen (red), hydrogen (white), copper (orange).

結(jié)論

我們通過一種含有三銅活性位點(diǎn)的Cutrz結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了高選擇性電催化CO2RR制C2+。在催化過程中Cutrz可以很好地保持框架結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，三個*CO中間體可以同時吸附在三銅活性中心的同一側(cè)，從而提供更高的*CO覆蓋率和更高的C?C耦合概率。

更重要的是，在環(huán)境條件下，使用環(huán)境友好的方法可以輕松地公斤級合成Cutrz，這突出了潛在的工業(yè)應(yīng)用前景。

五、課題組介紹

廖培欽，博士，中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院，教授，博士生導(dǎo)師。于2016年07月在中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院獲得博士學(xué)位，導(dǎo)師：陳小明院士和張杰鵬教授。2016年07月至今，工作于中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院陳小明院士研究團(tuán)隊(duì)。

長期致力于金屬有機(jī)框架（Metal-Organic Framework, MOF）的設(shè)計(jì)、合成、氣體吸附、催化和相關(guān)機(jī)理研究，已在功能化多孔配位聚合物的設(shè)計(jì)、合成、結(jié)構(gòu)及性質(zhì)調(diào)控等方面取得不少創(chuàng)新研究成果。作為第三屆中國科協(xié)“人才托舉工程”被托舉人，主持廣東省杰出青年基金和國家青年基金項(xiàng)目。目前與合作者一起發(fā)表SCI論文40余篇，其中第一或通訊作者在包括Science、Nat. Commun. (×2)、J. Am. Chem. Soc. (×8)、Angew. Chem. Int. Ed. (×2)、Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.和ACS Catal. (×4)等國際知名刊物上發(fā)表論文20余篇。論文累計(jì)被SCI他引4000余次，8篇論文入選ESI高被引/熱點(diǎn)用論文。

原文鏈接：

A Stable and Low-Cost Metal-Azolate Framework with Cyclic Tricopper Active Sites for Highly Selective CO2 Electroreduction to C2+ Products

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01681

超230萬下載，登上免費(fèi)游戲榜第一，這國產(chǎn)游戲改成手游后火了？

老差友們應(yīng)該都知道，小發(fā)是個肉鴿游戲的狂熱愛好者，之前 steam 上一款叫《 霓虹深淵 》像素風(fēng)格肉鴿游戲，我的游戲時長就有 83.7 小時。

要評價(jià)這款游戲的玩起來的感覺，小發(fā)只能說，它讓我找回了小時候玩《合金彈頭 》的快樂~

游戲的玩法也很簡單，玩家選取玩角色之后，拿著各種各樣的槍械，在隨機(jī)生成的地圖里" 突突突 ”打怪，然后拾取各種稀奇古怪的強(qiáng)化裝備，突出一個簡單粗暴，純粹刺激。

之前小發(fā)就覺得，這種橫版類型的肉鴿游戲非常適合移植到手機(jī)上，沒想到最近《 霓虹深淵 》還真出手游版了。

并且上線沒多久就直接登頂了 App Store 動作類游戲的第一名，TapTap 評分高達(dá) 8.6 分。

不僅如此，很多玩過 PC 版的老玩家們都評價(jià)：這款游戲在手機(jī)上的游戲體驗(yàn)，甚至比電腦上適配的還要好！

作為一個霓虹老玩家，就讓我?guī)筒钣褌兤芬黄繁灰浦驳绞謾C(jī)上之后，霓虹深淵到底有沒有變味吧~

先來說說區(qū)別，總體來說游戲被移植到手機(jī)端之后，難度是變簡單了，最直觀的就是原本 PC 端用愛心顯示的生命值，在手機(jī)端變成了血條。

在這個改動下，血量的變化可不僅僅是顯示的變化，玩家們的血量也跟著變厚了，容錯率有了極大的提升。

關(guān)鍵是，在游玩的過程中，你不再需要選擇子彈發(fā)射的方向，游戲會幫你瞄準(zhǔn)敵人，自動射擊，玩家只需要用走位躲避子彈就行。

雖然難度降低了，但是游戲最核心的隨機(jī)槍械、道具以及橫版闖關(guān)“ 突突突 ”的爽感依舊很好地保留了下來。

小發(fā)個人覺得，這游戲有趣的地方，很大程度上要歸功于這個復(fù)雜多變的武器系統(tǒng)。

關(guān)卡中會隨機(jī)掉落各種奇妙的槍械，比如這把叫兇巴巴的槍械能夠射擊出魚骨分散的子彈。

還有像什么能夠發(fā)射音符的吉他槍，能讓子彈在你周圍起舞。

還有一把致敬 JOJO 的名叫“ 黃金精神 ”的槍，使用起來還有“ 歐拉歐拉 ”的特效，十分帶感。

還有這種類似迪廳霓虹燈光特效的閃光槍，總之那叫一個豐富。

另外還有一些奇妙的增幅道具，也給游戲增加不少“ 小情趣 ”，除了能提升角色的強(qiáng)度之外，拾取道具后，相關(guān)的道具也會直接穿戴到角色身上。

隨機(jī)武器+隨機(jī)增幅道具，以上兩樣就是游戲過程中增加角色強(qiáng)度主要路徑。

然后就是在地圖上不停的探究一個個奇妙房間，這些房間里有的藏了道具；有的藏了武器；不過藏的最多的還是各種賽博怪物了。

在宛若迷宮一樣的地圖上找到最終的 BOSS 房間之后，玩家就可以選擇挑戰(zhàn) BOSS 了，不得不說，這游戲在 BOSS 設(shè)計(jì)上還是下來一番功夫的：

除了打法，名字也很騷，比如短視頻之神提克、比特幣之神布洛克，每個 BOSS 都非常奇妙，差友們可以進(jìn)游戲感受一下~

至于劇情方面，和電腦版幾乎沒有什么劇情相比，手游版在劇情這塊可以說還是下了不少功夫的，增加了很多能夠?qū)υ挼?NPC 。

通過這些角色的對話，向玩家展示了一個高科技的賽博世界，以及背后控制一切的反派泰坦集團(tuán)。

并且手游還給整個基地做了擴(kuò)充，增加了天臺、圖書館、地下室等等，每個房間都有可以互動的內(nèi)容。

除了這些，這次還增加了多人的聯(lián)機(jī)模式，玩家們可以在霓虹通訊的菜單欄中開個房間，或者進(jìn)入好友的放進(jìn)，然后進(jìn)行多人聯(lián)機(jī)，組隊(duì)打怪。

總之就是一句話：霓虹手游版整個游戲變得更加立體且豐富了。

降低游戲難度，增加游戲內(nèi)容，他們還是懂手游的。

而整個游戲賽博光污染的游戲畫風(fēng)，以及 Q 版的人物和怪物設(shè)計(jì)，雖然已經(jīng)在 PC 版上出現(xiàn)了好久，但現(xiàn)在來看，依舊是討巧并且迎合目前主流審美的。

最后我們來聊聊霓虹這款游戲的氪金方面吧，畢竟花了這么大力氣做成手游，還是想賺錢嘛~

在電腦上《 霓虹深淵 》采用的是買斷機(jī)制，花 58 就能購買游戲的基本內(nèi)容，然后再花點(diǎn)錢可以購買個 DLC 拓展包啥的。

到了手機(jī)上，就變成了充值購買游戲角色和霓虹幣。

這些霓虹幣可以去扭蛋機(jī)開出隨機(jī)的游戲道具或者用于購買強(qiáng)化裝備。

總體來看，對很多白嫖黨還是挺友好的，不花錢也能玩，花錢了會讓你玩的更爽。

無論是手游版還是 PC 版，《 霓虹深淵 》就像開發(fā)者說的一樣：這就是一個樂子游戲，用最簡單純粹的游戲體驗(yàn)給你帶來一些意外的驚喜。

想試試的差友們可以去手機(jī)的應(yīng)用市場搜索：《 霓虹深淵：無限 》。

90后父母起名字，全靠大師支招？